full2010.pdf - page 1383

1345
E E E E Cluster
Low
Cluster
High
al
Low ONIOM
Re
°»ž„¦–r¨³ª·›¸ „µ¦
Šµœª·‹´¥‡¦´ÊŠœ¸ÊnŠ„µ¦«¹ „¬µÁž}œ 2 nªœ ‡º° nªœš¸É 1 „µ¦‡Îµœª–šµŠÁ‡¤¸‡°¤¡· ªÁ˜°¦rÁ¡ºÉ°«¹„¬µ„µ¦Á„·—
°´œ˜¦„·¦·¥µ¦³®ªnµŠŽ¸Ã°Å¨˜r„´Á°š·¨¸œ nªœš¸É 2 „µ¦ž’·´˜·„µ¦š—¨°Š Á¡ºÉ°«¹„¬µŸ¨ °ŠŽ¸Ã°Å¨˜r›¦¦¤µ˜·„´
„pµŽÁ°š·¨¸œš¸ÉÁ„·—‹µ„„¦³ªœ„µ¦»„ °Š„¨oª¥®°¤
„µ¦‡Îµœª–šµŠÁ‡¤¸‡°¤¡·ªÁ˜°¦r
čo‹Îµ¨°ŠŽ¸Ã°Å¨˜r 2  ‡º° čo H-ZSM5  5T : AlSi 4O4H13 clusters (¦¼ž 1) „´Â 34T :
AlSi33O46H45 (¦¼ž 2) š´Ê Š°ŠÃ¤Á¨„»¨¤¸ ¤¤µ˜¦Áž}œÂ C1 34 T ¤¸°´˜¦µnªœ¦³®ªnµŠ Si : Al Áž}œ 33:1 ¨³
‡Îµœª–¡¨´ŠŠµœ„µ¦—¼—Ž´ °ŠÂ‹Îµ¨°Šš´ÊŠ 2  „´ Á°š·¨¸œ Î µ®¦´„µ¦‡Îµœª– 5T ¦³Á¸¥ª· ›¸ HF/
6-31G** ¨³ B3LYP/6-31G** Á¡ºÉ°Áž¦¸ ¥Áš¸¥‡ªµ¤Â˜„˜nµŠ¦³®ªn µŠ°Š¦³Á¸¥ª· ›¸„µ¦‡Î µœª–  34T
čoª·›¸„µ¦‡Îµœª– ONIOM ‹³‡Îµœª–Áž}œ°Š´Êœ Ž¹ÉŠ´Ê œÄœÁž}œÄœnªœ °Š Bronsted acidic ‹³Äo „µ¦‡Îµœª–
 quantum mechanical (ab initio ®¦º° density functional) 宦´ Äœnªœš¸ÉÁž}œ framework ‹³Äo„µ¦‡Î µœª–
 HF ¨³ molecular mechanics force field ¨³‡Îµœª–¡¨´ŠŠµœ¦ª¤Å—o‹µ„¼˜¦
„µ¦š—¨°Š„µ¦ž’· ´˜·„µ¦
°°„Á˜¦¸¥¤» —š—¨°Š 4 »—„µ¦š—¨°Š ‡º° »—„µ¦š—¨°Šš¸É 1 ¦¦‹»„¨o ª¥®°¤ 1 ®ª¸ Áž}œ»—‡ª‡» ¤
»—„µ¦š—¨°Šš¸É 2 ¦¦‹»„¨oª¥®°¤ 1 ®ª¸ ¨³Ž¸ ðŨ˜r 150 „¦´¤ »—„µ¦š—¨°Šš¸É 3 ¦¦‹»„¨oª¥®°¤ 1 ®ª¸ ¨³
Ž¸ ðŨ˜r 300 „¦´ ¤ („¨oª¥š¸ÉčoĜ„µ¦š—¨°ŠÂ˜n¨³»—¤¸œÊ宜´„Ä„¨oÁ‡¸¥Š„´œ) »—„µ¦š—¨°Šš¸É 4 Ťn¦¦‹»„¨oª¥ ¦¦‹»
Ž¸ ðŨ˜r 300 „¦´¤ »—„µ¦š—¨°ŠÂ˜n¨³» —ž¦³„°—oª¥£µœ³¡¨µ˜·„Ž¹ÉŠ¤¸ œµ—¡°—¸Äœ„µ¦¦¦‹»„¨oª¥®°¤ 1
®ª¸ ¤¸n°Šª´ —°»–®£¼¤·Â¨³¤¸ µ¥¥µŠ˜n°ÁºÉ°¤¦³®ªnµŠ£µœ³¦¦‹» „¨oª¥®°¤„´£µœ³¡¨µ˜·„š¸É ‡ªÉε°¥¼nĜœÊÎ µ ×¥
£µœ³š¸É‡ªÉε°¥¼nĜœÊε‹³¤¸ Á„¨°„ž¦· ¤µ˜¦ „µ¦ª´—ž¦· ¤µ–„pµŽš¸É Á„·—‹µ„„µ¦»„ °Š„¨oª¥®°¤ª´—Å—o ×¥„µ¦Äo
®¨´„„µ¦„µ¦Âšœš¸ÉœÊÎ µ Á¤ºÉ°„p µŽš¸ÉÁ„·— ¹Êœ‹µ„„¦³ªœ„µ¦»„ °Š„¨o ª¥®°¤Å®¨°°„šµŠµ¥¥µŠÁ oµ¼nŞ£µœ³š¸É
‡ªÉε°¥¼nĜœÊε„pµŽ‹³Á oµÅžÂšœš¸ÉœÊÎ µ £µœ³š¸É‡ªÉε°¥¼n „È‹³‡n°¥Ç ¨°¥ ¹Êœ˜µ¤ž¦· ¤µ–„pµŽš¸ÉÁ„·— ¹Ê œµ¤µ¦™°nµœž¦·¤µ–
„pµŽ‹µ„Á„¨ oµŠ£µœ³š¸É‡ªÉÎ µ°¥¼nĜœÊεš¸É¦³—´ œÊε